硫摻雜富氮碳納米片用作高性能鈉電負極材料
碳基材料由于資源豐富、價格低廉同時又環(huán)境友好被視為最具發(fā)展?jié)摿Φ拟c離子電池負極材料，硬碳、炭黑、碳纖維、石墨烯等相繼見諸報端。不幸的是，大多數(shù)碳材料在不同程度上存在首次庫倫效率低和循環(huán)性能差的問題，而雜環(huán)原子 (例如 B,N,S,P) 的摻雜可改善上述問題，因為它能提高導(dǎo)電性，同時又能引入結(jié)合鈉離子的活性位點，氮摻雜的碳基材料被廣泛研究并在作為鈉電負極時展現(xiàn)出重大進步。
與氮相比，硫擁有更大的原子尺寸和更小的電負性，摻雜時更有利于增大層間距、引入活性位點、增強碳基材料的電學(xué)性能。從雙元素摻雜的協(xié)同效應(yīng)的角度來看，N/S 共摻雜是實現(xiàn)高導(dǎo)電性和擴大層間距的有效方式。但是，通常用含硫的前驅(qū)體作為硫源，僅能通過擴大層間距來提高鈉的嵌入，不能提供額外的的法拉第反應(yīng)來進一步提高儲鈉容量。
圖 1 硫摻雜的示意圖
為解決此類問題，南開大學(xué)周震教授團隊采用了一種完全不同的方式進行硫摻雜——在 H2S 氣氛下熱處理富氮碳納米片。
該方式利用氣-固反應(yīng)直接將吡咯 N 取代為 S，通過形成 -C-S-C- 鍵的形成來提高 S 的利用率 (如圖 1 所示)，增大層間距的同時 (圖 2) 提供更多的活性位點來滿足高度可逆的儲鈉反應(yīng)，因此該氮硫共摻雜的多孔碳納米片 (S-N/C) 用作鈉電負極時展現(xiàn)出高容量和優(yōu)異的倍率性能。
圖 2 氮硫摻雜對碳材料層間距的影響
從 S-N/C 的 CV 中可以看出，與 N/C 相比，S-N/C 在 1.05V 有一個還原峰，對應(yīng) Na+ 與連結(jié)在碳基底上的 S 之間的反應(yīng)，在 1.8V 有一個氧化峰，表明 S-N/C 的部分容量是由 Na+ 與 S 之間的法拉第反應(yīng)貢獻。在 50mA/g 的電流密度下，穩(wěn)定容量可保持在 350mAh/g 左右，即使電流密度提高到 10A/g，容量仍可維持在 110mAh/g 左右，展現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。
圖 3 S-N/C 電化學(xué)性能
上述成果發(fā)表于 AdvancedMaterial
Yang J, Zhou X, Wu D, etal. S〥oped N㏑ich Carbon Nanosheets with Expanded Interlayer Distance as AnodeMaterials for Sodium㊣on Batteries[J]. Advanced Materials, 2016.
DOI:10.1002/adma.201604108
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